Etude des propriétés structurales, élastiques et électroniques des composés antiperovskites de type XNCa3

Abstract

Ce manuscrit présente une étude modélisatrice, au sein du formalisme de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et l’approche des pseudopotentiels (PPs) avec les ondes planes (PWs), des propriétés structurales, élastiques, électroniques et thermodynamiques des composés antipérovskites : XIVNCa3 avec XIV ≡ Ge, Sn et Pb et XVNCa3 avec XV ≡ P, As, Sb et Bi. Les propriétés structurales, élastiques et électroniques ont été calculées avec les deux approximations pour l’énergie d’échange-corrélation : l’approximation de la densité locale de Ceperley et Alder paramétrisée par Perdew et Zunger (LDA-PZ) et l’approximation du gradient généralisé de Perdew-Burke-Ernzerhof (GGA-PBE), en utilisant le code CASTEP. Les propriétés thermodynamiques ont été explorées avec le programme GIBBS qu’est basé sur le modèle quasiharmonique de Debye. Les géométries d’équilibres des systèmes étudiés ont été optimisées à T = 0 K pour des pressions entre 0 et 40 GPa via CASTEP. L’étude, sous l’effet de la pression, de la structure électronique et les propriétés de liaison chimique des composés sujet de ce manuscrit a été effectuée à travers le calcul des spectres de structure de bandes électroniques, les diagrammes de densité d’états électroniques totale et partielle (TDOS et PDOS) et les cartes de distribution de charges électroniques de valence. Pour une bonne description du comportement mécanique des matériaux considérés sous l’effet de la pression, nous avons calculé d’abord leurs constantes élastiques en état monocristallin, i.e., les constantes élastiques anisotropes Cij. Les valeurs numériques obtenues pour les Cij ont été ensuite employées pour quantifier l’anisotropie élastique des systèmes étudiés, vérifier leurs stabilité mécanique dans la structure antipérovskite et ainsi pour déterminer les vitesses d’ondes acoustiques suivant les directions principales. En utilisant toujours les valeurs des Cij et en se basant sur l’approximation de Voigt-Reuss-Hill, nous avons exploré les propriétés élastiques des composés étudiés en état polycristallin : les modules d’élasticité isotropes (module de compressibilité B, module de cisaillement G, module de Young E et rapport de poisson ƞ).