Etude ab-initio des propriétés structurales, élastiques, thermodynamiques, électroniques et optiques des spinelles ZnX2O4(X=Al, Ga et In)

Abstract

Les propriétés structurales, électroniques, optiques, élastiques et thermodynamiques de trois principaux représentants des oxydes spinelles ZnAl2O4, ZnGa2O4 et ZnIn2O4 ont été calculés par la méthode du potentiel total - ondes planes augmentées et linéarisées (FP-LAPW basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les paramètres structurales, incluant le paramètre du réseau (a), le module compressibilité (B) et sa dérivée par rapport à la pression (B') et le paramètre interne (u) de l'atome d'oxygène, des composés considérés sont calculés en utilisant la LDA et la GGA-PBE pour traiter le potentiel d'échange-corrélation. Les propriétés électroniques, incluant la structure de bande, la densité d'états et les masses effectives des porteurs de charges, des matériaux étudiés sont explorées en détail en utilisant, en plus de la LDA et la GGA-PBE, une nouvelle forme de la GGA proposé par Engel-Vosko; nommée la GGA-EV, connue pour son amélioration des structures électroniques. Les fonctions optiques, incluant la fonction diélectrique (ε ) , l'indice de réfraction (n) , le coefficient d'extinction (K) , le coefficient de réflectivité (R) , le coefficient d'absorption (α) et la fonction de perte d'énergie (L) sont calculée pour un spectre d'énergie 0-30 eV. Les origines des transitions électroniques donnant les piques des spectres optiques dans l'intervalle d'énergie 0-8 eV sont déterminés. Pour une bonne description du comportement mécanique des matériaux considérés, nous avons calculé d’abord leurs constantes élastiques en état monocristallin, i.e., les constantes élastiques anisotropes Cij . Les valeurs numériques obtenues pour les Cij ont été ensuite employées pour quantifier l’anisotropie élastique des systèmes étudiés, vérifier leurs stabilité mécanique dans la structure spinelle et ainsi pour déterminer les vitesses d’ondes acoustiques suivant les directions principales. En utilisant toujours les valeurs des Cij et en se basant sur l’approximation de Voigt-Reuss-Hill, nous avons exploré les propriétés élastiques des composés étudiés en état polycristallin: les modules d’élasticité isotropes (module de compressibilité B, module de cisaillement G, module de Young E et rapport de poisson σ )