Simulation de la désactivation du catalyseur pendant la réaction de reformage sec du méthane : modélisation micro-cinétique

Abstract

L’objectif du présent travail s’oriente sur la modélisation micro-cinétique de la réaction du reformage sec du méthane sur un catalyseur à base de (33%Ni/Al2O3) dans réacteur catalytique à lit fixe. Dans un premier temps nous avons utilisé un modèle cinétique basée sur le modéle de Richardson et Paripatyadar et le modèle cinétique de Snoeck et al. en vue de déterminer les conditions optimales menant à expliquer la distribution des produits et de minimiser la formation de carbone sur les sites actifs, conduisant à la désactivation du catalyseur. L'impact de divers paramètres expérimentaux tels que la température et le rapport CH4/CO2 a été réalisé et un jeu d'équations mathématiques a été établi modélisant correctement les données expérimentales. Globalement les principaux résultats montrent que la conversion du CH4 et CO2 sont proportionnelles à l’augmentation de la température. Il est à noter qu’un rapport CH4/CO2 proche de l’unité est nécessaire pour maximiser le rendement des produits. Un mécanisme microcinétique de surface détaillé incluant les paramètres cinétiques est présenté dans ce travail. Le modèle décrit la cinétique de la surface qui se déroule pendant le reformage à sec du CH4 sur un catalyseur à base de nickel. Les principaux résultats montrent que les réactions de déshydrogénations sont très sensibles à la température, et sont les étapes limitantes dans la production d’hydrogène et la formation de carbone. Une étude expérimentale de l’effet du promoteur sur l’activité du nickel a été étudiée aussi. Les catalyseurs 15Ni(1,5) Mo/Al2O3 sont préparés par la méthode d’imprégnation à sec et caractérisés par BET, DRX, TPR et TPD. Les résultats montrent que le catalyseur 15Ni1Mo présente des activités notables et une haute stabilité au cours de la réaction.